​施一公/万蕊雪Science，胡良兵Science Advances，锂电池Nat. Energy丨顶刊日报20210201

1. Science：激活态次要剪接体结构解析

激活态次要剪接体（minor spliceosome）能够对罕见但是非常基础的U12型pre-mRNA进行介导剪接，有鉴于此，西湖大学施一公、万蕊雪等报道了原子分辨率的激活态次要剪接体结构，通过冷冻电子显微镜方法实现了分辨率高达2.9 Å的结构解析。

 

本文要点：

1）通过U6atac和U12小型核RNA（snRNA）识别了5‘-剪接位点和分支点序列，鉴定了5个蛋白起到固定催化中心构象的作用。锌指蛋白SCNM1起到类似主要剪接体中SF3a结构的作用，RBM48/ARMC7结合在γ-单甲基磷酸帽位点（U6atac snRNP的5’端位点）。U-box蛋白PPIL2结合U5 snRNA的loop I并且稳定U5 snPNP，CRIPT稳定了U12 snRNP。

2）本文研究结果展示了从机理上理解次要剪接体的结构和功能。

Rui Bai, Ruixue Wan, Lin Wang, Kui Xu, Qiangfeng Zhang, Jianlin Lei, Yigong Shi, Structure of the activated human minor spliceosome, Science 2021,

DOI: 10.1126/science.abg0879

https://science.sciencemag.org/content/early/2021/01/27/science.abg0879

2. Nature Energy: 现有锂离子电池制造设备与后锂电池制造的兼容性

从性能和成本两方面综合考虑，锂离子电池是目前最先进的电化学储能体系。并且随着电动车市场日益壮大，锂离子电池的产能也在不断增加。但是，人们对于具有更高能量密度和更廉价的储能技术的需求日渐迫切。近日，明斯特大学Fabian Duffner和Richard Schmuch等人以现有锂离子电池生产技术和设备为基础，从市场展望和技术路线分析开始，论述了不同电池设备的制造过程，并评估现有锂离子电池生产设备与各类电池生产的兼容性，以及对加工成本的影响。

 

本文要点：

1)  作者以钠离子电池、锂硫电池、锂金属固态电池和锂空气电池体系为例进行论述；

2)  作者从负极制造、正极制造、电池装配、生产环境需求以及对价格的影响等方面论述上述几种电池体系的特点；

3)  作者对于推进后锂离子电池进行产业化过程中面临的困难进行了总结，并对其未来发展做出展望。作者认为不论哪种电池体系想要成为锂离子电池的市场化替代品，其必须在能量密度、功率密度、安全性、使用寿命和成本等参数均具有显著优势才行。因此，对于新型电化学储能体系的进一步开发和完善是很有必要的。

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 F. Duffner et al. Post-lithium-ion battery cell production and its compatibility with lithium-ion cell production infrastructure, Nat. Energy, 2021

DOI: 10.1038/s41560-020-00748-8

https://www.nature.com/articles/s41560-020-00748-8

3. Nature Nanotechnology：锂电池电解质界面结构中的LiH、LiF

对固体电解质界面结构（SEI）组成的深入理解对发展锂金属相关高能量电池尤为重要，在这个问题中有着较大争议的一点在于LiH在固体电解液界面上的存在形式。有鉴于此，布鲁克海文国家实验室Enyuan Hu、Xiao-Qing Yang，美国太平洋西北国家实验室Jie Xiao等报道了通过X射线中子衍射、对分布函数分析（PDF）方法，对Li金属阳极在SEI界面上的LiH、LiF进行分析。

 

本文要点：

1）在碳酸盐和醚类电解质中，和盐浓度较低/较高的多种条件中都进行了分析实验，发现较低/较高的盐浓度条件中LiH在SEI界面上的含量都非常高，是一种主要组分，进一步的通过暴露潮湿气氛验证其化学组成，讨论了文献中将其误认为LiF的现象（LiH（4.084 Å）和LiF（4.026 Å）的晶格参数类似、XRD数据类似。LiH对环境气氛非常敏感，在暴露空气中~1 s就能够导致LiH分解，因此难以检测）。

2）界面上的LiF和块体结构的LiF不同，表现出更大的晶格参数、较小的晶粒尺寸（＜3 nm），这可能是因为在界面上形成LiH_xF_1-x导致。在高浓度电解液条件中进行定量表征发现，界面LiF的含量更多、比低电解液条件中的死Li更少，从而形成了更高的电化学性能和更高的库伦效率。

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Shadike, Z., Lee, H., Borodin, O. et al. Identification of LiH and nanocrystalline LiF in the solid–electrolyte interphase of lithium metal anodes. Nat. Nanotechnol. (2021).

DOI: 10.1038/s41565-020-00845-5

https://www.nature.com/articles/s41565-020-00845-5

4. Nature Commun.：纳米空穴增强纳米材料和细菌之间的电子传递用于抑制生物膜

生物膜会导致细菌感染和产生耐药性，从而对全球人类健康造成严重威胁。抗菌纳米材料的开发在近年来已经引起了研究者的广泛关注，但如何利用其抑制生物膜仍然是一个很大的研究挑战。南开大学胡献刚教授设计了一种利用纳米空穴增强电子传递(NBET)的新型抗生物膜纳米材料。

 

本文要点：

1）与已知的抗菌机制(如产生活性氧和细胞膜损伤)不同的是，具有原子空位的纳米空穴和生物膜可以分别充当电子供体和受体，从而提高纳米材料和生物膜之间的电子传递能力。电子传递能有效破坏生物膜的关键成分(蛋白质、细胞间粘附的多糖和细胞外DNA)，并且纳米空穴也能显著下调与生物膜形成相关基因的表达。实验也在体外(人类细胞)和体内(大鼠眼部和小鼠肠道感染模型)对其具有的抗感染能力进行了充分验证，并且证明了该纳米空穴材料具有很好的生物相容性。

2）更重要的是，与典型的抗生素相比，该纳米材料不会产生耐药性，因此其在各种治疗应用方面都具有更高的应用潜力。综上所述，这一工作为利用NBET治疗病原菌感染和解决抗生素耐药性提供了新的策略。

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Tonglei Shi. et al. Nanohole-boosted electron transport between nanomaterials and bacteria as a concept for nano–bio interactions. Nature Communications. 2021

https://www.nature.com/articles/s41467-020-20547-9

 

5. Nature Commun.：Na_2-xMn₃O₇电池循环中的O^2-/O^-·循环

在可充电电池中，能够以可逆形式发生的电极反应对于长寿命电池而言非常重要，额外的氧化-还原反应成为人们研究提高电池容量的重要领域，但是大多数氧化-还原电极在充放电循环过程中面临着较大的电压迟滞（＞0.5 V）现象，因此导致难以接受的低能量效率。这种回滞现象通常被认为是由于在氧化还原反应过程中形成过氧化物O₂^2-二聚体物种。因此，人们认为阻止形成O-O二聚体物种是其中最为关键的一点。

有鉴于此，东京大学Atsuo Yamada等报道了Na_2-xMn₃O₇材料，这种最近发现展示较高的可逆氧化还原容量，同时极化作用仅仅0.04 V。通过光谱学测试、磁性测试，作者发现Na_2-xMn₃O₇材料中存在稳定O^-·物种。通过理论计算结果，作者发现由于Mn-O键中的（σ+π）多重轨道，这种O^-·物种在热力学上比过氧结构O₂^2-物种更加稳定。

 

本文要点：

1）在Na_2-xMn₃O₇的氧化还原电极反应过程中，O^2-/O^-·的可逆循环。在低浓度O^-·条件中，O₂^2-的形成在热力学上并没有优势，因为（σ+π）轨道作用导致Mn-O键非常稳定。
2）本文工作首次揭示了O^2-/O^-·作为还原对在氧化还原电极的电极反应。

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Tsuchimoto, A., Shi, XM., Kawai, K. et al. Nonpolarizing oxygen-redox capacity without O-O dimerization in Na₂Mn₃O₇. Nat Commun 12, 631 (2021). 

DOI: 10.1038/s41467-020-20643-w

https://www.nature.com/articles/s41467-020-20643-w

 

6. Science Advances：太阳光辅助制造的大型可图案化的透明木材

透明木材被认为是一种很有前途的结构和光管理材料，可用于节能工程应用。然而，用于制造透明木材的基于溶液的脱木素工艺通常会消耗大量的化学品和能源。近日，美国马里兰大学胡良兵教授报道了一种通过利用太阳能辅助化学刷涂改变木材的木质素结构来生产光学透明木材的策略。

 

本文要点：

1）这种策略保留了大部分木质素以用作粘合剂，为聚合物渗透提供了坚固的木质支架，同时大大减少了化学和能源消耗以及加工时间。

2）所获得的透明木材（厚度约1 mm）显示出高透射率（> 90％），高雾度（> 60％），并且在可见光波长范围内具有出色的导光效果。此外，使用这种策略，可以直接在木材表面上进行图案化，使得透明木材具有出色的图案性。

3）这种具有良好光学和机械性能的环保，可扩展，可图案化且低成本的透明木材在节能建筑应用和光管理设备中具有巨大的应用潜力。

Qinqin Xia, et al, Solar-assisted fabrication of large-scale, patternable transparent wood, Sci. Adv. 2021

DOI: 10.1126/sciadv.abd7342

http://advances.sciencemag.org/content/7/5/eabd7342

 

7. Chem. Soc. Rev.：放射性标记的纳米材料用于医学成像和治疗

英国圣托马斯医院Rafael T. M. de Rosales对放射性标记的纳米材料在医学成像和治疗等领域中的应用进行了综述介绍。

 

本文要点：

1）纳米材料为医学成像和治疗提供了独特的物理、化学和生物特性。在过去的二十年里,已有越来越多的纳米药物开始进行临床实践。为了促进纳米药物的临床转化，对其早期阶段的全身生物分布和药代动力学进行研究是非常重要的。已有研究表明，放射性标记的纳米材料可以通过敏感的临床成像技术，即正电子发射断层扫描(PET)和单光子发射计算机断层扫描(SPECT)进行全身的非侵入性体内示踪成像。此外，某些放射性核素的自身也具有治疗作用，可以实现基于放射性核素的疾病治疗。在开发用于PET/SPECT显像和放射性核素治疗的纳米材料的过程中，选择最合适的放射性标记方法和了解其局限性是至关重要的。对不同的放射性标记策略进行选择往往取决于使用的纳米材料和放射性核素的类型以及最终的应用途径。

2）作者在文中对目前可用的不同放射性标记策略进行了综述，并介绍了它们各自的优缺点；同时，作者也对这一领域的发展前景进行了批判性的展望，旨在进一步推动实现纳米医药产品在体内成像或治疗领域中的临床转化。

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Juan Pellico. et al. Radiolabelling of nanomaterials for medical imaging and therapy. Chemical Society Reviews. 2021

DOI: 10.1039/d0cs00384k

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/cs/d0cs00384k#!divAbstract

8. Chem. Soc. Rev.: 卟啉基框架材料在氧电催化和二氧化碳催化还原领域的研究进展

卟啉基框架材料作为特定种类的金属有机骨架（MOF）和共价有机骨架（COF），已广泛用于与能源有关的转化过程，包括氧还原反应（ORR），析氧反应（OER）二氧化碳还原反应（CO₂RR），以及与能源有关的存储技术，例如可充电锌空气电池。

有鉴于此，陕西师范大学曹睿教授等人，讨论了卟啉基框架材料在燃料电池、水分解、可充电锌空气电池和CO₂还原中的实际应用与发展，总结了这些卟啉框架在各个领域的性能比较，讨论了卟啉基框架结构与催化活性的构效关系，并对未来卟啉基框架材料的设计提出了展望和建议。

 

本文要点：

1）首先概述了与能量相关的技术中使用的各种卟啉基框架的典型晶体结构，分子结构单元和通用合成方法。然后简要介绍了卟啉基骨架在ORR、OER、锌-空气电池和CO₂RR中的代表性应用。还总结和讨论了这些卟啉基骨架在各个领域的性能比较，指出了明确的结构-活性关系。除了利用高活性的卟啉单元进行催化转化外，调节卟啉基框架的多孔结构可以增强传质，并且在导电载体上生长卟啉基框架可以加速电子转移，从而提高电催化性能。

2）当前，卟啉基框架材料的研究主要集中在开发和合成新的结构上。然而，基于分子催化的催化反应机理和构效关系，设计和合成新的框架结构，对于进一步提高催化活性和选择性具有重要价值。新型卟啉结构作为高效电催化剂的未来研究方向包括：（1）将卟啉基骨架与导电载体相结合，构建介孔和大孔骨架可以大大提高电化学活性；（2）原位和非原位技术及理论计算的迅速发展和应用，使得基于反应机理的卟啉骨架的活性优化和选择性提高成为可能。

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Zuozhong Liang et al. Porphyrin-based frameworks for oxygen electrocatalysis and catalytic reduction of carbon dioxide. Chem. Soc. Rev., 2021.

DOI: 10.1039/D0CS01482F

https://doi.org/10.1039/D0CS01482F

 

9. AFM: 一种反钙钛矿(Ni_0.3Pd_0.7)NNi₃用作高效ORR电催化剂

在铂族金属中，Pd被认为是替代Pt的最有效的催化剂。尽管Pd和Pd -金属合金的电化学活性相当，但它们容易受到液体酸性电解质的影响，导致催化活性的降低。Pd-Ni合金已被用于增强催化活性，因为通过添加Ni可以很容易地改变Pd的电子结构。在其他研究中，通过诱导形成Ni4N物种，将N原子引入到更稳定的M-Ni催化剂中。然而，氮的结构分析和作用还没有完全了解。

有鉴于此，韩国科学技术院Sung Jong Yoo、全北国立大学Pil Kim和浦项加速器实验室Docheon Ahn等人，开发了一种简单的合成方法来获得Pd掺杂的Ni₃N纳米颗粒(化学式为(Ni_0.3Pd_0.7)NNi₃)，具有反钙钛矿结构(ABX₃)，其中Ni阳离子占据A位，X和N阴离子占据B位。在这种材料中，Pd在反钙钛矿结构中70%的A位被Ni取代。在电化学反应中，钯具有优越的ORR活性和耐酸性条件，这源于有序氮化金属间化合物独特的晶体结构。

 

本文要点：

1）通过前驱体与后处理的高摩尔比证明了一种金属间氮化合金。阴离子稳定的ae-PdNNi克服了Pd基电催化酸性介质中的难题。完全不同的晶体结构显着改变了ae-PdNNi的内在特性，从而促进了出色的电催化活性和耐久性。氮化PdNi纳米颗粒具有新型整体反钙钛矿结构，化学式为(Pd_xNi_1−x)NNi₃。

2）DFT计算和实验结果表明，通过适当的d波段中心偏移和operando催化表面，可以提高ae-PdNNi的ORR活性和耐久性。此外，通过引入用于目标电化学反应的各种组分，可以将原子级工程化的电催化剂调整为多功能电催化剂。

3）独特的反钙钛矿晶体(Pd_xNi_1−x)NNi₃具有优越的ORR活性和稳定性，这源于Pd/反钙钛矿单分子层表面的d带中心的下移和反钙钛矿核纳米晶体的较低形成能。因此，(Pd_xNi_1−x)NNi₃，作为一种不含铂的Pd基电催化剂，克服了Pd在酸性条件下的稳定性问题，其质量活性比商用Pd/C高99倍。

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Sehyun Lee et al. Anion Constructor for Atomic‐Scale Engineering of Antiperovskite Crystals for Electrochemical Reactions. Advanced Functional Materials, 2021.

DOI: 10.1002/adfm.202009241

https://doi.org/10.1002/adfm.202009241

10. Nano Energy: 可充电钾电池的研究进展

未来可再生能源集成电网系统需要低成本、高安全性、长循环寿命的可充电电池。地壳中钠、钾的丰度远高于锂，表明可充电钠、钾电池是锂离子电池的理想替代品。在过去的十年中，可充电钾电池得到了极大的关注。然而，可充电钾电池的发展仍处于起步阶段。

有鉴于此，阿卜杜拉国王科技大学Husam N. Alshareef等人，综述了近年来可充电钾电池的研究进展。

 

本文要点：

1）首先，总结了近年来在活性材料设计、机理认识和新型活性材料探索等方面取得的最新成果。提出了调整结构以提高阳极和阴极的电化学性能的新方向。其次，还综述了可充电钾电池系统(钾离子电容器、钾双离子电池、钾硫电池和钾氧电池)的新配置的研究进展。最后，提出了可充电钾电池商业化应用的未来发展方向和设计策略。

2）近年来，以钾离子为载流子的多种可充电的钾电池体系得到了快速发展，例如，钾离子电池、钾离子电容器、钾双离子电池、钾硫电池、钾氧电池等。相比较成熟的锂电池体系，钾离子由于更大的离子半径，钾金属有更活泼的化学性质等，可充电钾电池面临着许多机遇与挑战。高容量、高稳定性的正负极材料、电极材料的规模化制备，电极/溶液界面的调控、机理研究与模拟、可充电钾全电池的开发等方面是未来研究的重点。

电池学术QQ群：924176072

Wenli Zhang et al. Status of Rechargeable Potassium Batteries. Nano Energy, 2021.

DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.105792

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.105792

11. ACS Nano：供体和受体构件的超分子共组装驱动的彩色Janus纳米圆柱

Janus纳米柱具有纳米尺寸、高纵横比和具有不同化学成分（Janus特征）的两个表面，这使得它们在光学、磁性、催化、表面纳米修饰或界面稳定等方面具有潜在的应用价值，但同时，通过传统的方法制备Janus纳米柱极具挑战性。近日，法国曼恩大学Olivier Colombani，Erwan Nicol报道了两种不同的聚合物（NDI（PEO-NDI-U₂），DAN单元( DAN-U₂-PHEA )）通过互补组装在水中进行超分子共组装，成功制备了Janus纳米柱。

 

本文要点：

1）这种方法将富电子和贫电子单元之间的电荷转移配合作用与氢键结合起来，从而实现了：1）一维结构（圆柱体）的超分子形成；2）将两个聚合物臂施加在圆柱体的相对两侧，而不考虑它们的兼容性，从而产生Janus纳米颗粒；3）通过在功能聚合物混合时溶液的颜色变化来观察共组装。

2）这一强大而通用的策略可以扩展到设计超分子Janus纳米环链，并将其他聚合物臂系在缔合单元上。只要聚合物臂不干扰自组装，并且能够找到共同的溶剂进行共组装，不管采用什么聚合物臂，都将实现Janus特性。

Thomas Choisnet, et al, Colored Janus Nanocylinders Driven by Supramolecular Coassembly of Donor and Acceptor Building Blocks, ACS Nano, 2021

DOI: 10.1021/acsnano.0c07039

https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c07039

 

12. ACS Nano：高结晶单层过渡金属硫属化物薄膜用于晶圆级电子产品

利用液相前驱体的化学气相沉积（CVD）已成为制备均匀大面积过渡金属二硫属化物（TMD）薄膜的一种可行技术。然而，液相前驱体辅助生长过程通常存在晶粒较小和未反应的过渡金属前驱体残留物，导致制备的TMD质量较低。此外，合成具有单层厚度的大面积TMD薄膜相当具有挑战性。近日，韩国成均馆大学Joohoon Kang，韩国国立蔚山科学技术院Hyesung Park报道了通过促进剂辅助液相CVD工艺，提出了一种简便、通用的CVD方法，使高质量单层TMD薄膜的生长成为可能。

 

本文要点：

1）将过渡金属氧化铵和碱金属卤化物在液相中均匀混合并均匀沉积在衬底上，在温和的退火条件下生成反应活性较高的挥发性过渡金属卤化物。碱金属有效地降低了TMDs生长的硫化能垒。基于这些协同效应，研究人员在3 cm×3 cm的蓝宝石衬底上成功地制备了单层厚度和均匀性良好的高质量二硒化钼（MoSe₂）薄膜。

2）研究人员利用所合成的MoSe₂薄膜制作了背栅场效应晶体管（FET）以研究其电输运性能，结果显示，FET具有高达2.5 cm²V⁻¹ s⁻¹的电子迁移率，电流开关比为105，是目前报道的基于液相前驱体的CVD生长的TMDs的最高值之一。此外，研究人员展示了所提出的液相CVD技术在其他TMD家族中的通用性，包括二硫化钼（MoS₂）、二硫化钨（WS₂）和二硒化钨（WSe₂）等。

 

这种CVD方法为均匀大规模合成高质量的单层TMDs薄膜及其在各种下一代电子学和光电子学中的实际应用提供了更好的见解。

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Minseong Kim, et al, High-Crystalline Monolayer Transition Metal Dichalcogenides Films for Wafer-Scale Electronics, ACS Nano

DOI: 10.1021/acsnano.0c09430

https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c09430