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胡良兵经典成果梳理

【人物简介】

胡良兵于2002年获得中国科学技术大学物理学士学位,并与张玉恒教授合作研究了巨磁电阻(CMR)材料三年。博士期间,在加州大学洛杉矶分校(与乔治格鲁纳合作),专注于碳纳米管基纳米电子学(2002-2007)。2006年,他加入Unidym Inc(www.unidym.com),担任共同创始科学家。在Unidym,Liangbing的作用是开发卷对卷印刷碳纳米管透明电极,并将设备集成到触摸屏,LCD,柔性OLED和太阳能电池中。他于2009年至2011年在斯坦福大学(与Yi Cui合作)工作,在那里他研究基于纳米材料和纳米结构的各种能源设备。目前,他是马里兰大学帕克分校的副教授。他的研究兴趣包括纳米材料和纳米结构,卷对卷纳米制造,专注于固态电池和Na离子电池的储能,以及印刷电子。他发表了200多篇研究论文(总引用次数:> 15,000次),国际会议特邀报告70多次。他获得了许多奖项,包括:Nano Letters Young Investigator Lectureship(2017),海军研究办公室青年研究员奖(2016),ACS能源和燃料新兴研究员奖(2016),SME杰出青年制造工程师奖(2016) ,马里兰大学初级教师奖(工程学院,2015年),3M非终身教职员奖(2015年),马里兰州杰出青年工程师(2014年),马里兰大学年度发明奖(2014年物理科学),美国工程教育学会校园之星(2014年),空军青年研究员奖(AFOSR YIP,2013年)。胡博士是马里兰大学帕克分校高级造纸和纺织中心(CAPT)的(创始)主任。他还是Inventwood Inc.的联合创始人,致力于进一步商业化上述纤维素纳米技术。他主要从事木材纤维基的纳米纤维和纳米微晶的研究;重点研究纳米纤维素在光学和电学方面的应用和高性能低成本新能源器件。

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【论文成果】

Materials  Today:开, 关之间实现石墨烯材料的高性能组装

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来自美国马里兰大学的胡良兵副教授(通讯作者),陈亚楠博士(第一作者),王以林博士(共同一作)和美国航空航天研究所的林奕副研究员(通讯作者)合作在Materials  Today上发表研究长文,题为“Nanomanufacturing of Graphene Nanosheets through Nano-Hole Opening and Closing”。作者报道了通过控制石墨烯纳米片上纳米孔的开,关实现高密度,高质量石墨烯体相材料的装配。利用在石墨烯纳米片上诱导形成的纳米孔,实现多孔石墨烯的干法压制或模塑成型,亦可实现液相处理时的溶剂快速移除。成型后,纳米片上的纳米孔可以通过电加热方法在高温下快速快速闭合或修复(~2700K)。与石墨炉中的传统高温处理不同,焦耳电加热速度快,最快可达几毫秒[参考文献],成本低,并且在存在更高电阻的石墨烯纳米片之间的接合点处可以引起超高温。自修复热还原使得可以在缺陷处在相邻的石墨烯纳米片之间形成交联,这有助于构建高密度石墨烯结构,从而导致高电导率和热导率。分子动力学(MD)模拟表明,闭孔或修复机制涉及共轭碳结构的重建,其中碳自由基在高温下填充修复纳米孔。闭孔后的愈合石墨烯体相结构表现出优异的电导(2209 S / cm),热导(863W / mK)和机械强度等。

文献链接:Nanomanufacturing of Graphene Nanosheets through Nano-Hole Opening and Closing,(https://doi.org/10.1016/j.mattod.2018.09.001)

EES:超高容量和稳定循环的柔性Li-CO2电池

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在马里兰大学胡良兵教授(通讯作者)团队的带领下,与美国航空航天局兰利研究中心和美国国家航空航天研究所合作,报告了一种基于柔性阴极的高容量,机械柔性且高度可充电的Li-CO2电池,该电池利用了木材的天然结构。木结构中的微通道(容器和腔)确保了足够的CO2气流,而细胞壁的纳米通道(纤维素纳米纤维之间的间隙)充满了电解质。此外,木材中的纤维素纳米纤维可吸收电解质并形成纳米离子通道,改善阴极中的离子传输。此外,通过在微通道的内壁上放置钌(Ru)修饰碳纳米管(CNT)网络,为放电产物沉积提供了充足的表面积。在放电期间,流过微通道的CO2气流遇到来自纳米离子通道的锂离子和来自通道壁上的CNT网络的电子,形成放电产物Li2CO3。在再充电期间,Li2CO3固体分解成锂离子和CO2气体,它们可以分别沿着通道壁和微通道快速转移走。因此,在这种Li-CO2电池设计中没有运输障碍,这确保了系统的优异可再充电性。所提出的基于柔性木基阴极的Li-CO2电池可以稳定循环200次,同时保持1000 mA h gc-1的高容量和1.5 V的低过电位。另外,由于木材结构有利于CO2气体和锂离子的输送,因此即使使用超厚的阴极也可以保持高容量。使用2mm厚的阴极已经实现了11 mAh cm-2的高容量。除了显著的电化学性能,通过化学处理部分去除木质素和半纤维素,木基阴极具有出色的机械柔性,为柔性和可穿戴设备的潜在应用带来希望。相关成果以题为“Flexible lithium-CO2 battery with ultrahigh capacity and stable cycling”发表在了EES上。

文献链接:Flexible lithium-CO2 battery with ultrahigh capacity and stable cycling(EES ,2018,DOI:10.1039/C8EE01468J)

Adv. Mater.:受肌肉启发的高度各向异性、高强且离子导电的水凝胶

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美国马里兰大学胡良兵教授课题组结合天然木材的高拉伸强度和水凝胶的柔性、高含水量等特点,实现了高度各向异性、高强且离子导电的木材水凝胶的制备。研究表明,有序纤维素纳米纤维与聚合物分子链之间存在较强的氢键作用和交联结构,使得木材水凝胶的拉伸强度高达36 MPa,是目前报道的强度最高的水凝胶材料之一。此外,由于有序纤维素纳米纤维带有负电荷,该种木材水凝胶还可以作为纳米流体导管实现类似生物肌肉组织的离子选择性传输功能。该成果以题为”Muscle-Inspired Highly Anisotropic, Strong, Ion-Conductive Hydrogels”发表在Advanced Materials上。

文献链接:Muscle-Inspired Highly Anisotropic, Strong, Ion-Conductive Hydrogels  (Adv. Mater. 2018, DOI: 10.1002/adma.201801934)

Adv. Energy. Mater.:在低曲率的层级碳框架中“链甲催化剂”的原位组装及其用于高效稳定的析氢反应

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在美国马里兰大学胡良兵教授(通讯作者)带领下,与美国匹兹堡大学合作,在工作中,通过超快焦耳加热的热激处理方法在一个多孔碳化木(CW)基碳基底中嵌入氮(N)掺杂的少层石墨烯包裹的镍铁(NiFe)核-壳纳米粒子(N-C-NiFe)。由于超高的加热和淬火速率,金属盐前驱体在碳载体上快速分解并重新分布成核为超细金属合金纳米颗粒。热冲击诱导的N-C-NiFe纳米粒子具有较小的平均尺寸(22.5 nm)和较薄的石墨烯壳(1至4层)。N-C-NiFe电催化剂均匀地锚定在CNTs上,在木材衍生的碳微通道(CW-CNT@N-C-NiFe)内部原位生长,有助于快速电子传输。开放的CW-CNT框架具有低弯曲的微通道,可以促进的氢气释放和电解质渗透。结果显示,这种自支撑CW-CNT@N-C-NiFe电极在氢析出方面表现出令人印象深刻的电化学性能,Tafel斜率小,为52.8 mV dec-1和在10 mA cm-2下的过电位为179 mV,并具有良好的长期循环稳定性。即使在10000次循环之后,这种CW-CNT@N-C-NiFe电极的极化曲线也基本保持不变。这种新开发的简便但有效的热冲击处理方法是纳米颗粒在导电载体中快速原位自组装的潜在替代方案,可拓展至其他高效电催化的应用。相关成果以题为“In Situ “Chainmail Catalyst” Assembly in Low-Tortuosity, Hierarchical Carbon Frameworks for Efficient and Stable Hydrogen Generation”发表在Adv. Energy. Mater.上。

文献链接:In Situ “Chainmail Catalyst” Assembly in Low-Tortuosity, Hierarchical Carbon Frameworks for Efficient and Stable Hydrogen Generation(Adv.Energy. Mater.,2018,DOI:10.1002/aenm.201801289)

ACS Nano:外延连接的碳纳米管薄膜在水性电池集流器的应用

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美国马里兰大学的胡良兵(通讯作者)等人提出了一种“外延焊接”策略,设计形成碳纳米管(CNT)集合体为高度结晶和相互连接的结构。将聚丙烯腈溶液涂覆在CNT上作为“纳米胶”以便物理连接CNTs形成网络结构,然后进行快速高温退火(>2800 K,约30分钟)将聚合物涂层石墨化成结晶层,并使相邻的CNT形成相互连接的结构。接触-焊接的CNT(W-CNT)表现出高导电性(〜1500 S/cm)和高拉伸强度(〜120 MPa),分别比未焊接的CNT高5和20倍。此外,当在阴极和阳极电位下,进行恒电位测试时,W-CNT在强酸性/碱性电解质中(> 6mol/L),显示出很好的化学和电化学稳定性。凭借这些卓越的性能,W-CNT薄膜将会是高性能集流体的最佳选择,这一结果已经在“盐中水”电解质的水性电池中得到了证明。相关成果以“Epitaxial Welding of Carbon Nanotube Networks for Aqueous Battery Current Collectors”为题发表在ACS Nano上。

文献链接:Epitaxial Welding of Carbon Nanotube Networks for Aqueous Battery Current Collectors(ACS Nano, 2018, DOI: 10.1021/acsnano.7b08584)。

Advanced Energy Materials:无枝晶碱金属阳极的3D可润湿性框架

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马里兰大学胡良兵教授课题组(通讯作者)相关论文“3D Wettable Framework for Dendrite‐Free Alkali Metal Anodes”发表在能源期刊Advanced Energy Materials(影响因子:16.72)上。张莹(一作)、王成威(共同一作)以及 Glenn Pastel(共同一作)研究人员报道了一种由碳纤维(CF)构成的三维框架作为稳定的骨架预先存储锂金属或钠金属(Li/Na-CF复合材料)(图1b)。CF为独特的同轴结构,由导电碳芯、高碱金属润湿性的合金过渡层和外部附着的Li或 Na金属层构成。如图1c所示,高比表面积的3D框架保证了电解质/电极的充分接触,可实现Li / Li  或Na / Na  氧化还原反应过程中的快速电荷传质。通过降低局部电流密度有效抑制了枝晶的生长并通过多孔结构限制了充放电过程中的体积变化。与之前报道3D集流体(例如3D Cu和Ni泡沫)相比 ,Li / Na-Sn过渡层有以下四个优势:1)通过生成Li / Na- Sn复合物的生成极大地降低了热熔融碱金属和SnO2之间的表面能,从而驱动了碱金属在轻质多孔CF基体中的引入; 2)形成的Li / Na-Sn合金调节了3D碳框架和碱金属之间的界面传质; 3)Li / Na-Sn合金层提供大量电化学活性位点以引导均匀的Li / Na成核并避免严重的枝晶生长;4)具有离子导电特质的Li / Na-Sn合金过渡层层比本体碱金属具有更高的扩散系数; 例如,锂金属自身的离子扩散系数为5.7×10-11 cm2 s-1,相较之下,Li-Sn合金表现出更高的离子扩散系数,为6.6×10-8~5.6×10-7 cm2 s-1(室温)。因此,与裸碳相比,具有Li / Na-Sn中间过渡层的碱金属电极为均匀成核提供了快速的动力学。与碱金属极片和3D集流体相比,这些改进还可提高循环性能和安全性。

文献连接:3D Wettable Framework for Dendrite‐Free Alkali Metal Anodes,Advanced Energy Materials,2018,DOI:10.1002/aenm.201800635

Science封面:合成八种元素的高熵合金

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北京时间2018年3月30日,Science在线发表马里兰大学胡良兵、伊利诺伊大学芝加哥分校Reza Shahbazian-Yassar,、约翰霍普金斯大学Chao Wang、麻省理工大学Ju Li(共同通讯)等人题为“Carbothermal shock synthesis ofhigh-entropy-alloy nanoparticles”的封面文章。该研究通过热冲击负载在碳载体上的前体金属盐混合物[温度〜2000K,55毫秒的持续时间,〜105K每秒的速率]。提出了通过将八种不同元素合金化成单相固溶体纳米颗粒(通常称为高熵合金纳米颗粒(HEA-NP)。通过控制碳热激发(CTS)参数(底物,温度,冲击持续时间和加热/冷却速率)来合成具有期望的化学(组成),尺寸和相(固溶体,相分离)的宽范围的多组分纳米颗粒。为了证明实用性,实验人员合成了五元HEA-NPs作为氨氧化催化剂,其具有〜100%转化率和> 99%的氮氧化物选择性。本文第一作者是姚永刚,同期印第安纳大学布卢明顿分校Sara E. Skrabalak做了题为“Mashing up metals with carbothermal shock”的perspective,Science也作为this week in science重点报道。

文献链接:Carbothermal shock synthesis of high-entropy-alloy nanoparticles(Science,2018,DOI:10.1126/science.aan5412)

Science Advance:各向异性的纳米纤维素用作超隔热纳米材料

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马里兰大学胡良兵教授和科罗拉多大学杨荣贵教授(共同通讯作者)等人展示了由木材直接制造的纤维素纳米纤维卓越的热管理能力,下文称其为纳米材料。这一材料表现出的各向异性的热性能,在横向上(垂直于纳米纤丝)热导率极低,为0.03W / m·K,在轴向上的热导率约为横向的两倍,0.06W / m·K。导热率的各向异性使得纳米材料能够沿着轴向有效地散热,同时在横向上产生绝热。此外,纳米材料在太阳光谱上表现出低于5%的发射率,并且能够有效地反射太阳热能。该成果以“Anisotropic, lightweight, strong, and super thermally insulating nanowood with naturally aligned nanocellulose”为题,于今晨发表于期刊Science Advance上。论文的第一作者为李恬博士。

文献链接:Anisotropic, lightweight, strong, and super thermally insulating nanowood with naturally aligned nanocellulose(Science Advance,2018,DOI: 10.1126/sciadv.aar3724)

Chem:弹性木头碳海绵

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马里兰大学胡良兵教授和李腾教授,华中科技大学谢佳教授(共同通讯作者)等人通过可扩展和可持续的自上而下的方法,直接从天然轻木制造高度轻质和可压缩的木炭海绵。化学处理从木材细胞壁去除木质素和半纤维素,直接将格状刚性木结构转化为弹簧状可压缩层状结构。木炭海绵作为应变传感器展现了优越的机械性能和灵敏的电响应性。该成果以“Scalable and Sustainable Approach toward Highly Compressible, Anisotropic, Lamellar Carbon Sponge”为题发表在期刊Chem上。

文献链接:Scalable and Sustainable Approach toward Highly Compressible, Anisotropic, Lamellar Carbon Sponge(Chem,2018,DOI: https://doi.org/10.1016/j.chempr.2017.12.028)

Nat. Energy:3000 K高温下柔性还原石墨烯氧化膜的热电性能

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马里兰大学胡良兵教授和Dennis H. Drew(共同通讯作者)等人展示了一种基于高温还原氧化石墨烯纳米片的热电转换材料。研究人员在3300 K进行还原处理后,3000K时的纳米片膜的电导率增加到4000 Scm-1且功率因数S2σ高达54.5μWcm-1 K-2。报告测量表征该膜的热电性能高达3000 K。还原石墨烯氧化膜还表现出高的宽带辐射吸收,可以充当辐射接收器和热电发生器。该成果以“Thermoelectric properties and performance of flexible reduced graphene oxide films up to 3,000 K”为题于2018年2月5日发表在期刊Nature Energy上,论文的第一作者为李恬博士。

文献链接:Thermoelectric properties and performance of flexible reduced graphene oxide films up to 3,000 K(Nat. Energy,2018,doi:10.1038/s41560-018-0086-3)

Adv. Funct. Mater.:高效的介孔木质太阳能蒸汽发生装置

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美国马里兰大学胡良兵教授(通讯作者)等人于2018年2月21日发表在期刊Advanced Functional Materials上发表了研究成果“Scalable and Highly Efficient Mesoporous Wood-Based Solar Steam Generation Device: Localized Heat, Rapid Water Transport”。太阳能蒸汽发生装置的设计是通过纳米级通道在木材中进行跨平面水输送,热传输方向被解耦以减少传导热损失。在1 个太阳下达到80%的高蒸汽发电效率,在10个太阳下实现89%的高蒸汽发电效率。垂直于介孔木材的交叉板可以通过凹洞和螺旋提供快速的水输送。纤维素纳米纤维在凹洞周围呈圆形分布,并沿着螺旋高度对齐以将水穿过内腔。同时,利用介孔木材的各向异性导热,可以提供比超绝热聚苯乙烯泡沫塑料(≈0.03W m-1 K-1)更好的绝缘性能。木材在横向方向呈现出0.11 W m-1 K-1的热导率。太阳能蒸汽发生装置在太阳能辐照度下具有成本效益和大规模应用的前景。

文献链接:Scalable and Highly Efficient Mesoporous Wood-Based Solar Steam Generation Device: Localized Heat, Rapid Water Transport (Adv. Funct. Mater.,2018,DOI: 10.1002/adfm.201707134)

Adv. Mater.:基于挤压的多层多孔先进电池电极的3D打印

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在美国马里兰大学胡良兵教授(通讯作者)课题组的带领下,与美国国家航天研究所和美国宇航局兰利研究中心合作下,通过简单的一步氧化处理,石墨烯粉末可以合成高度多孔的纳米材料(称为hG)。在hG合成期间,通过去除原始石墨烯片上的有缺陷的碳来形成纳米尺寸的通孔。在这项研究中,选择hG作为碳前体来生产高度多孔的GO材料(称为hGO),其被制成用于基于挤压的3D打印的含水和无添加剂的油墨。独立的3D打印的hGO网格呈现出三峰孔隙率:纳米尺度(hGO片上4-25nm通孔),微观尺度(通过冻干引入的几十微米尺寸的孔)和宏观尺度(<500μm方孔网孔设计),这对于依靠界面反应的高性能能量存储装置来促进完整的活性部位利用是有利的。在完全放电条件下,纳米多孔r-hGO网格阴极在循环深度和稳定性方面优于非纳米多孔GO基网格阴极。通过未经优化的Ru催化剂修饰,纳米多孔r-hGO网格的可循环性提高了两倍。相关成果以题为“Extrusion-Based 3D Printing of Hierarchically Porous Advanced Battery Electrodes”发表在了Advanced Materials上。

文献链接:Extrusion-Based 3D Printing of Hierarchically Porous Advanced Battery Electrodes(Adv. Mater., 2018, DOI: 10.1002/adma.201705651)

Nature:小小木材到高性能结构材料的飞跃

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北京时间2018年2月8日,Nature在线发表了马里兰大学胡良兵、Teng Li(共同通讯)题为“Processing bulk natural wood into a high-performance structural material”的文章,团队研发出了一种简单而有效的策略,将块状天然木材直接转变成高性能结构材料,其强度,韧性和防弹性提高了十倍,并具有更大的尺寸稳定性。通过在NaOH和Na2SO3的含水混合物中的沸腾过程从天然木材中部分去除木质素和半纤维素,随后进行热压,导致细胞壁的完全塌陷和天然木材与高度一致的纤维素纳米纤维的完全致密化。这种策略被证明对各种木材都是普遍有效的,该加工木材具有比大多数结构金属和合金更高的比强度,使其成为低成本,高性能,轻量级的替代品。

文献链接:Processing bulk natural wood into a high-performance structural material(Nature,2018,DOI:10.1038/nature25476)

Adv. Mater:用于固态电池的3D打印电解质

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美国马里兰大学的胡良兵教授和Eric D.Wachsman教授(共同通讯作者)通过3D打印技术制造了Li7La3Zr2O12固态电解质。研究人员使用独特的石榴石油墨,印刷和烧结了可能结构的样本,揭示了薄且非平面的仅由LLZ固体电解质组成的复杂结构。3D印刷对称的Li|LLZ|Li电池的面积比电阻在电化学循环测试中很低,使用3D打印技术进一步研究和优化电解质的结构可以使得固态电池的全单元面积比电阻显着降低,同时使得电池的能量密度和功率密度更高。在这项工作中,可以使用更多的设计和结构。 所报道的墨水配方可以很容易地修改为与其他固体电解质或陶瓷材料一起使用,可以扩展到其他相关领域中去。相关研究成果“3D-Printing Electrolytes for Solid-State Batteries”为题发表在Advanced Materials上(第一作者Dennis W. McOwen博士,徐劭懋博士)。

文献链接:“3D-Printing Electrolytes for Solid-State Batteries”(Adv. Mater., 2018, DOI: 10.1002/adma.201707132)

Adv. Energy Mater.:用于酸性水系电池的碳纳米管-纤维素纳米纤维复合集流体

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美国马里兰大学帕克分校的胡良兵教授(通讯作者)团队从脱色后的软木浆溶液出发,经过2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧基自由基(TEMPO)辅助氧化反应得到较粗的纤维素纤维,再将其压制后得到更细的纤维素纳米纤维(CNF),并与碳纳米管(CNT)复合,经真空抽滤得到CNT- CNF复合薄膜。该CNT-CNF薄膜全部由碳材料纤维组成,其厚度可以控制在10 μm以内,密度仅为1.12 g/cm3,直流电导率可高达704 S/cm,弹性模量高于60 MPa。在CNT-CNF复合结构中,主要由CNT提供导电通路,而CNF主要提供机械强度,并能提高CNT在CNF表面的分散性。将该CNT-CNF复合薄膜用于强酸性水系电池中的集流体,在高达1.7 V(相对于Ag/AgCl)和低至-0.5 V(相对于Ag/AgCl)的电位下呈现出优越的电化学稳定性。将该CNT-CNF薄膜在5 M硫酸溶液中浸泡4个月后,其形貌无明显变化,仍能保持高达575 S/cm的电导率。与市售活性碳纸(ACC)集流体相比,该CNT-CNF复合集流体具有更高的电化学稳定性,能在水系电池体系中代替金属集流体和ACC集流体。经估算,该CNT-CNF复合薄膜的总成本仅为1.027 $/m2,远低于同等条件下金属集流体的成本。该研究成果以“Highly Conductive, Light Weight, Robust, Corrosion-Resistant, Scalable, All-Fiber Based Current Collectors for Aqueous Acidic Batteries”为题,发表在Adv. Energy Mater.上。

文献链接:Highly Conductive, Light Weight, Robust, Corrosion-Resistant, Scalable, All-Fiber Based Current Collectors for Aqueous Acidic Batteries (Adv. Energy Mater., 2017, DOI: 10.1002/aenm.201702615)

AEM:不同电池基底上锂钠合金的通用焊接策略

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来自马里兰大学的胡良兵副教授在著名期刊Advanced Energy Materials上发表了题为”Universal Soldering of Lithium and Sodium Alloys on Various Substrates for Batteries”的论文,第一作者为王成威博士,共同第一作者为在读博士生谢华。该文章报道了一种通用焊接技术,可以快速地将熔融的金属锂或金属钠涂覆在不同的基底上用于固态电池和其他应用领域。通过添加合金成分,熔融锂的表面能和粘性都增加了。富锂的熔融合金在陶瓷、金属和聚合物等基底上展示了良好的浸润性。将该焊接涂覆技术应用于固态电池中时,熔融的锂锡合金在10秒内成功涂覆在刚打磨完的石榴石陶瓷片上,如快速的焊接过程一般。SEM图证实了合金和石榴石表面的紧密接触,其界面阻抗只有7Ω cm2。锂的嵌入-脱出循环测试证实了富锂合金负极和石榴石SSEs界面接触的稳定性。同样的浸润性现象在钠基熔融合金和钠锡合金应用于氧化铝基底上时亦有观测。

文献链接: Universal Soldering of Lithium and Sodium Alloys on Various Substrates for Batteries (Adv. Energy. Mater.: 10.1002/aenm.201701963)

Adv. Energy. Mater:“会呼吸的木头”成就高性能锂氧电池

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美国马里兰大学帕克分校的胡良兵教授(通讯作者)团队在Advanced Energy Materials 上发表最新研究成果 “Hierarchically Porous, Ultrathick, “Breathable” Wood-Derived Cathode for Lithium-Oxygen Batteries”,该成果第一作者为宋慧宇副教授,现任职于华南理工大学化学与化工学院。在该文中,研究者从自然界中拥有层级多孔结构的木头上获得启发,设计了以“会呼吸”的碳化并活性化的木头为基底,在其多孔微型孔道中负载钌纳米颗粒,构筑了锂氧电池正极材料。微型孔道有利于氧气扩散传输,其中丰富多级孔的存在使得正极材料能够被电解质完全浸润,孔道壁上形成的电解质薄层确保了锂离子的快速传输。以碳化活性木头/钌(厚度约700 μm)为正极的锂氧电池表现出高的面积比电容(0.1 mA cm-2电流密度,8.58 mA h cm-2)和优异的充放电循环性能;若增加正极的厚度至3.4 mm,锂氧电池的面积比电容将提高至56.0 mA h cm-2

文献链接:Hierarchically Porous, Ultrathick, “Breathable” Wood-Derived Cathode for Lithium-Oxygen Batteries,(Adv. Energy. Mater, 2017, DOI: 10.1002/aenm.201701203)

Adv. Mater.:超细纳米银颗粒有助于金属锂的沉积形成稳定的锂金属负极

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美国马里兰大学帕克分校的胡良兵副教授在Adv. Mater.期刊上发表的‘Ultrafine Silver Nanoparticles for Seeded Lithium Deposition toward Stable Lithium Metal Anode’一文,报道了一种改善锂金属电池性能及应用的新方法,即:利用快速焦耳加热法合成的超细纳米银颗粒能够引导锂均匀沉积在基体材料上,从而解决锂金属用作负极时存在的问题。所得到的Li负极表现出低电压超电势和卓越的循环稳定性,而没有短路问题。新型快速焦耳加热方法也有望为先进储能材料的纳米制造创造更多的可能性。

文献链接:Ultrafine Silver Nanoparticles for Seeded Lithium Deposition toward Stable Lithium Metal Anode(Adv. Mater., 2017, DOI: 10.1002/adma.201702714)

EES:双层石榴石固态电解质骨架结构-破解锂硫电池两大难题

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马里兰大学帕克分校的胡良兵教授和Eric Wachsman教授(共同通讯作者)首次报道了一种新型三维固态电解质骨架结构,采用该固态电解质制备的混合型固态锂电池,具备安全性能良好和高能量密度等优点。在先进锂电池中,研究人员采用双层致密-多孔石榴石固态电解质骨架结构,同时解决了化学/物理短路和电极体积变化两大问题。尽管致密层减小到几微米的厚度,但仍保持良好的机械稳定性,从而保证了锂金属电池的安全性。作为薄层物理支撑的厚多孔层可以负载多种正极材料,并提供离子电导通道。实验发现硫正极负载量可达> 7 mg/cm2,混合Li-S电池在后续循环中,具有高达> 99.8%的初始库仑效率和> 99%的平均库仑效率。这种电解质骨架结构展现出了一种新型锂电池革新策略,为全固态电池的研究提供了理论指导。该项研究成果以“Three-Dimensional Bilayer Garnet Solid Electrolyte Based High Energy Density Lithium Metal-Sulfur Batteries”为题,发表在著名国际期刊Energy Environ. Sci.上。

原文链接:Three-Dimensional Bilayer Garnet Solid Electrolyte Based High Energy Density Lithium Metal-Sulfur Batteries(Energy Environ. Sci., 2017, DOI: 10.1039/C7EE01004D)

Angew. Chem. Int. Ed. : 锂-石榴石电池中金属界面的瞬态行为

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美国马里兰大学胡良兵教授(通讯作者)等人以镁(Mg)作为模型来研究金属镀层对固态电解质和锂金属阳极界面电阻的影响,并在Angew. Chem. Int. Ed.上发表了题为“Transient Behavior of the Metal Interface in Lithium Metal-Garnet Batteries”的研究论文。Li-Mg合金过电势较低,因此界面阻力较低。作者发现金属涂层溶解于熔融的锂并向体相金属锂扩散,石榴石固态电解质和锂金属之间的界面电阻较小且稳定。TOF-SIMS结果证实了Mg涂覆于界面的瞬态行为,XPS结果表明,当熔融的锂与镁涂层作用时,石榴石固态电解质仍保持稳定。此外,由于金属界面的瞬态行为,界面阻抗并没有随金属镀层的厚度(5、10和100 nm)增加而改变。

文献链接:Transient Behavior of the Metal Interface in Lithium Metal-Garnet Batteries (Angew. Chem. Int. Ed., 2017, DOI: 10.1002/anie.201708637)

Adv. Mater.:仿生-受树启发的高效水提取

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美国马里兰大学胡良兵教授和Siddhartha Das教授(共同通讯作者)等利用天然木材制备了高性能太阳能蒸汽发生器件,并在Adv. Mater.上发表了题为“Tree-Inspired Design for High-Efficiency Water Extraction”的研究论文。原始、自然的木材沿管腔方向进行可控表面碳化,从而构建了一种独特的双层结构。上层结构负责光的捕获,下层结构是天然的水输运材料,两层间实现了不破坏管腔微结构的连接。上述受树启发的设计为高效水提取提供了独特的优势,包括快速运输和蒸发水、表面碳化所致的较高光吸收(≈99%)、较低的热导率(以避免热损失)和低廉的成本。器件展现了独特的地下水光热提取能力,从海水中制备淡水也表现出很高的效率。受树启发的设计提供了一种廉价、可扩展的太阳能收集和蒸汽产生技术,可以在全球很多地方提供清洁水资源,尤其是农村或偏远地区。

文献链接:Tree-Inspired Design for High-Efficiency Water Extraction (Adv. Mater., 2017, DOI: 10.1002/adma.201704107)

Adv. Mater.: 超强超硬纤维素纳米纤维

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美国马里兰大学胡良兵(通讯作者)在Advanced Materials发表了“Super-Strong, Super-Stiff Macrofibers with Aligned, Long Bacterial Cellulose Nanofibers” 的文章。研究人员通过革兰氏阴性细菌醋杆菌可以沿着纵向细胞表面的线性纤维素合成TC将葡萄糖聚合成纤维素链,产生≈1.5nm宽的16-链亚元素原纤维,然后结晶成30-50nm宽和4-5nm厚的带状细菌纤维素细丝。细菌纤维素具有≈1-9μm的纳米纤维,聚合度高达14000-16000和高结晶度(84-89%),使其成为制造大型纤维的构件材料的理想选择。通过简便且可伸缩的湿法拉伸和湿法扭曲法制备的超细细菌纤维素纳米纤维制成的超强超硬纤维素纤维。所得的细菌纤维素大分子纤维由于纳米纤维沿纤维轴线的长度和取向而产生高抗拉强度(826MPa)和杨氏模量(65.7GPa)。超细纤维的比拉伸强度高达598 MPag-1cm3,甚至比新型轻质钢(227MPag-1cm3)更强。

文献链接:Super-Strong, Super-Stiff Macrofibers with Aligned, Long Bacterial Cellulose Nanofibers(Adv. Mater. 2017, DOI: 10.1002/adma.201702498)

Nature子刊:无界面阻抗的全固态锂电池

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石榴石型固态电解液早在数十年之前就被研究,阻碍研究进展的主要问题是其刚性陶瓷的性质,使得电解液与电极间存在较高界面阻抗。有人采用过加热甚至融化金属锂的方式来减少界面阻抗,但结果不尽人意。来自美国马里兰大学帕克分校的胡良兵(助教)和 Eric D.Wachsman教授(共同通讯作者)的课题组在Nature Materials上发表了题为Negating interfacial impedance in garnet-based solid-state Li metal batteries的文章,展示了他们在SSLiBs上的最新进展。他们通过原子层沉积的方法,使Al2O3包覆在石榴石型 Li7La2.75Ca0.25Zr1.75Nb0.25O12(LLCZN)上,显著提升了石榴石型固态电解液(SSEs)润湿性和稳定性,更重要的是把界面阻抗由1710cm2降低到了1cm2,并通过实验和理论模拟计算的方法研究了性能提升的原理。

原文链接:Negating interfacial impedance in garnet-based solid-state Li metal batteries(Nature Materials,2016,DOI: 10.1038/NMAT4821)

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本文由材料人编辑部Alisa编辑。

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